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論文

Influences of the ZrC coating process and heat treatment on ZrC-coated kernels used as fuel in Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 水田 直紀; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.107 - 116, 2021/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

再処理Pu量低減のより安全な方法としてPu燃焼高温ガス炉の概念が提案されている。この炉の概念では、超高燃焼度と核拡散抵抗性のためにZrC被覆PuO$$_{2}$$-YSZ核をTRISO被覆した被覆燃料粒子が採用されている。PuO$$_{2}$$-YSZ核を模擬したCeO$$_{2}$$-YSZ核が製造された。CeはPuの模擬物質である。CeO$$_{2}$$-YSZ核はZrC被覆されてZrC被覆CeO$$_{2}$$-YSZ核となる。このZrC被覆CeO$$_{2}$$-YSZ核の微細構造は報告済みである。本報ではZrC被覆していないCeO$$_{2}$$-YSZ核の微細構造を報告した。ZrC被覆していないCeO$$_{2}$$-YSZ核の表面を含む領域ではZrが多い結晶粒とCeが多い結晶粒の両方が密に分布していた。一方、ZrC被覆したCeO$$_{2}$$-YSZ核においては、CeO$$_{2}$$-YSZ核の表面付近は多孔質であり、主にZrが多い結晶粒から成っていた。以上により、ZrC被覆中にCeO$$_{2}$$-YSZ核表面付近のCeが多い結晶粒は腐食され、Zrが多い結晶粒はほとんど腐食されなかったことが確認された。

論文

Study on plutonium burner high temperature gas-cooled reactor in Japan; Introduction scenario, reactor safety and fabrication tests of the 3S-TRISO fuel

植田 祥平; 水田 直紀; 深谷 裕司; 後藤 実; 橘 幸男; 本田 真樹*; 齋木 洋平*; 高橋 昌史*; 大平 幸一*; 中野 正明*; et al.

Nuclear Engineering and Design, 357, p.110419_1 - 110419_10, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.8(Nuclear Science & Technology)

固有の安全性に優れ高効率なプルトニウムの利用が可能なプルトニウム燃焼高温ガス炉が提案されている。プルトニウム燃焼高温ガス炉に用いるセキュリティ強化型安全(3S-TRISO)燃料においては、イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を不活性母材とするPuO$$_{2}$$-YSZ燃料核へ、遊離酸素ゲッターの特性を有する炭化ジルコニウム(ZrC)を直接被覆する。本論文では、プルトニウム燃焼高温ガス炉の成立性および3S-TRISO燃料の研究開発について報告する。

報告書

被覆燃料粒子の応力計算のためのCode-B-2.5.2

相原 純; 後藤 実; 植田 祥平; 橘 幸男

JAEA-Data/Code 2019-018, 22 Pages, 2020/01

JAEA-Data-Code-2019-018.pdf:1.39MB

Pu燃焼高温ガス炉とは、再処理Puの量を安全に減らすための高温ガス炉である。Pu燃焼高温ガス炉では、PuO$$_{2}$$-YSZの微小球にZrC層を被覆し、更にSiC-TRISO被覆を施したCFPを用いる計画である。ZrC層の役割は、酸素ゲッターである。主に、このPu燃焼高温ガス炉のCFPにも適用するための現時点で可能な範囲での準備として、高温ガス炉の燃料であるCFPの内圧破損確率評価のための、健全CFPの被覆層の応力計算用コードシステムであるCode-B-2を改良し、Code-B-2.5.2とした。本報告では、Code-B-2.5.2の基礎式を報告する。

論文

Microstructures of ZrC coated kernels for fuel of Pu-burner high temperature gas-cooled reactor in Japan

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 水田 直紀; 後藤 実; 橘 幸男; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Materials, 522, p.32 - 40, 2019/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:31.36(Materials Science, Multidisciplinary)

Pu燃焼高温ガス炉を実現するため、高い核拡散抵抗性および超高燃焼度達成のため、ZrCで被覆したPuO$$_{2}$$-イットリア安定化ジルコニア(YSZ)燃料核を持った被覆燃料粒子を採用した。日本原子力研究開発機構はPuO$$_{2}$$-YSZ核を模擬した粒子(CeO$$_{2}$$-YSZ粒子または市販のYSZ粒子)に対するZrC被覆を行った。CeはPuの模擬物質しして用いられた。本稿では、ZrC被覆されたCeO$$_{2}$$-YSZまたはYSZ粒子の微細構造を報告する。CeO$$_{2}$$-YSZ核はCeが多い粒とZrが多い粒から成っていた。CeO$$_{2}$$-YSZ核表面近くのCeが多い粒はZrCの原料ガスにより腐食された。YSZ核の場合、YSZ核とZrC層は結合していた。燃料コンパクト焼成を模擬した熱処理の後、ZrC層はYSZ核と完全に剥離し、破損していた。ZrC層とYSZ核の両方で顕著な結晶成長が起こっていた。ZrC層中の粒内及び粒界の両方にボイドが分布していた。更に、微細構造の観察結果に基づき、ZrC被覆PuO$$_{2}$$-YSZ燃料核の製造技術開発の方向性について議論した。

論文

Tritium accounting stability of a ZrCo bed with "In-bed" gas flowing calorimetry

林 巧; 鈴木 卓美; 山田 正行; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 48(1), p.317 - 323, 2005/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.65(Nuclear Science & Technology)

核融合炉燃料であるトリチウムの安全貯蔵とその効率的な計量の観点から、ZrCo金属間化合物を用いた通気式熱量計量方式による「その場」トリチウム計量機能付き貯蔵ベッドを開発し、計量精度: $$pm$$1%のITERの要求性能を実証するとともに、試験的に実用に供して総合的実証を進めている。本ベッドは、一次容器内にZrCo金属間化合物700gを充填したもので、ZrCoT1.8として約25g-T2,約100Lの水素同位体ガスを貯蔵できる。また、ZrCoの一次容器内に螺旋状の配管を有し、この配管内部にHeガスを循環することにより、貯蔵したトリチウムの崩壊熱を循環Heの温度上昇として計測し、トリチウム貯蔵量を計量できる構造となっている。今回は、長期保管後の計量性能の確認のため、約13gの純トリチウムの7か月間の安定貯蔵、及び約5gのトリチウムを同量の重水素で希釈したガスの5年4か月間の安定貯蔵の前後にくり返し熱量計測を実施し、初期の計量性能と比較した。その結果、計測条件(一次容器内に蓄積する3Heガス圧など)を整えることにより、初期の計量感度(約0.2g)及び精度(約0.05g)を維持できること、などを確認し、現状までのトリチウム貯蔵においては計量性能の劣化はないことを確証した。

論文

Chlorination of UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$ and rare earth oxides using ZrCl$$_{4}$$ in LiCl-KCl eutectic melt

坂村 義治*; 井上 正*; 岩井 孝; 森山 裕丈*

Journal of Nuclear Materials, 340(1), p.39 - 51, 2005/04

 被引用回数:41 パーセンタイル:91.71(Materials Science, Multidisciplinary)

使用済酸化物燃料の乾式再処理に金属電解法を適用する方法として、溶融塩中で塩化ジルコニウム(ZrCl$$_{4}$$)を用いた新しい塩化法を開発した。UO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$及び希土類酸化物(La$$_{2}$$O$$_{3}$$, CeO$$_{2}$$, Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$ and Y$$_{2}$$O$$_{3}$$)をLiCl-KCl溶融塩中、500$$^{circ}$$CにおいてZrCl$$_{4}$$と反応させると、金属塩化物溶液とジルコニウム酸化物沈殿を生じた。系を静止状態に保つと、ジルコニウム酸化物沈殿を分離することができた。

報告書

革新的高温ガス炉燃料・黒鉛に関する技術開発計画(受託研究)

沢 和弘; 植田 祥平; 柴田 大受; 角田 淳弥; 大橋 準平; 栃尾 大輔

JAERI-Tech 2005-024, 34 Pages, 2005/03

JAERI-Tech-2005-024.pdf:2.15MB

第四世代(GEN-IV)原子炉システムの有力な候補となっている超高温ガス炉(VHTR)では、燃料は15$$sim$$20%FIMA,高速中性子照射量6$$times$$10$$^{25}$$m$$^{-2}$$(E$$>$$0.1MeV)においても健全性を保つ必要があるが、従来のSiC被覆燃料粒子では、このような厳しい条件下で健全性を保ったデータはない。原研で開発してきたZrC被覆燃料粒子は、SiC被覆燃料粒子よりも高温かつ高燃焼度下で健全性を維持できると期待されている。原研では、(1)従来よりも大型の被覆装置によるZrC蒸着技術の開発,(2)ZrC検査技術の開発,(3)ZrC被覆層の照射試験及び照射後試験を開始する。また、反応度投入試験を実施して被覆燃料粒子の破損機構を把握し、反応度事故時の燃料温度制限の緩和を目指す。VHTRでは、炉心の黒鉛構造物も高い中性子照射条件下で健全性を維持しなくてはならない。そこで、黒鉛構造物の超音波伝播特性や微小硬度計による圧子の押込み特性により、黒鉛構造物の機械的特性を非破壊的に評価できる技術を開発する。本報は、文部科学省からの受託研究として2004年11月から開始したこれらの研究開発の計画と2004年度の成果についてまとめたものである。

論文

Research and development on HTGR fuel in the HTTR project

沢 和弘; 植田 祥平

Nuclear Engineering and Design, 233(1-3), p.163 - 172, 2004/10

 被引用回数:59 パーセンタイル:95.42(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉では高温の原子炉出口冷却材を取出すために耐熱性の被覆燃料粒子を用いている。高温工学試験研究炉(HTTR)は六角柱状の燃料体にTRISO型被覆燃料粒子を用いている。HTTR用燃料の製造技術及び燃料性能等についての研究開発は30年以上にわたり行われてきた。さらに原研では、高温ガス炉技術の高度化のために高燃焼度化TRISO型被覆燃料粒子や、より高温での強度を確保するための革新的なZrC被覆燃料粒子を開発した。本論文ではHTTRプロジェクトにおける高温ガス炉燃料の研究開発の経験及び現状について述べる。本論文は、HTTRに関するシリーズ投稿の一つである。

論文

高温ガス炉における被覆粒子燃料

湊 和生

セラミックス, 39(10), p.830 - 833, 2004/10

高温ガス炉は、燃料に被覆粒子,減速材に黒鉛,冷却材にヘリウムガスを用いる原子炉である。1,000$$^{circ}$$C程度の高温の熱を炉外に取り出すことができるものであり、発電だけではなく、さまざまな形で熱エネルギーを利用できるという特長がある。近年は、高温ガス炉からの熱を用いた水素製造に高い関心が集まっている。高温の熱を炉外に取り出すことができる特長、及び万一の事故に際しても炉心は溶融しないことなどの安全上の特長は、金属材料を使用せずに、耐熱性に優れた黒鉛とセラミックスで炉心を構成することにより初めて実現したものである。ここでは、被覆粒子燃料の機能,製造法,検査,ふるまい、及び高性能化への取り組みについて概説する。

論文

The High temperature gas cooled reactor fuel

沢 和弘; 植田 祥平; 伊与久 達夫

Proceedings of International Conference on Global Environment and Advanced Nuclear Power Plants (GENES4/ANP 2003) (CD-ROM), 10 Pages, 2003/09

本報では、ZrC被覆粒子を含む被覆燃料粒子の研究開発の現状を述べる。現在の高温ガス炉では、SiC層被覆のいわゆるTRISO型燃料を用いている。安全設計では、1次冷却材中への核分裂生成物放出量が制限値を超えないよう、被覆燃料粒子内に核分裂生成物を閉じ込めることが重要である。TRISO型被覆燃料粒子の挙動は、各種実験や原子炉運転経験により研究されてきた。これらのデータは、TRISO型被覆燃料粒子は、正しく製造されれば優れた性能を有することを示している。一方、SiCは高温化では分解し、製造時の$$beta$$-SiC層から$$alpha$$-SiC層への遷移温度は1600から2200$$^{circ}$$Cである。ZrCは遷移金属性の炭化物であり、高融点,熱化学的安定性を特徴とする。化学蒸着によるZrC被覆層について、製造過程,特性評価等の研究が進められてきた。

論文

Advanced coated particle fuels; Experience of ZrC-triso fuel development and beyond

小川 徹; 湊 和生; 沢 和弘

Proceedings of 11th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-11) (CD-ROM), 6 Pages, 2003/04

高温ガス炉の被覆粒子燃料はTRISO被覆を基本とするが、TRISO被覆を構成する被覆層のうちSiC層については、(1)核分裂生成物のパラジウムによって腐食される,(2)内側熱分解炭素層が損傷した場合はSiCが気体のSiOを生成して失われる,(3)1973K以上の高温で分解して低密度となる、等の破損機構が存在する。これらSiCの短所を克服するために開発して来たZrC被覆粒子の経験について述べると同時に、(1)超高温ガス炉,(2)アクチノイド燃焼処理,(3)窒化物燃料高速炉等、将来の被覆粒子燃料の応用について検討する。

論文

Research and development of ZrC-coated particle fuel

湊 和生; 小川 徹

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1068 - 1074, 2003/00

ZrC-Triso被覆粒子燃料の研究開発、特に、製造,化学反応性,高温安定性,核分裂生成物の保持についてレビューする。ハロゲン化ジルコニウムの蒸気を装置内で発生させる方法を用いて、定比ZrC被覆層の製造法を確立した。照射試験,照射後加熱試験、及び炉外試験により、ZrC被覆層はSiC被覆層よりも核分裂生成物パラジウムによる腐食に強いこと、及びZrC-Triso被覆UO$$_{2}$$粒子はSiC-Triso被覆UO$$_{2}$$粒子よりも高温での照射性能が高いことを実証した。また、ZrC-Triso被覆UO$$_{2}$$粒子はSiC-Triso被覆UO$$_{2}$$粒子よりも核分裂生成物セシウムの保持性能が高いことを実証した。

報告書

ZrC-TRISO被覆燃料粒子の開発計画とZrC蒸着試験装置の製作

植田 祥平; 飛田 勉*; 猪 博一*; 高橋 昌史*; 沢 和弘

JAERI-Tech 2002-085, 41 Pages, 2002/11

JAERI-Tech-2002-085.pdf:2.66MB

被覆燃料粒子をさらに高温領域で使用するために、従来の被覆層として使用されている炭化ケイ素(SiC)よりさらに耐熱性の高い被覆材を用いることが有効である。炭化ジルコニウム(ZrC)は約2000$$^{circ}C$$の高温下で健全性を保ち、通常運転条件下での燃料核移動,核分裂生成物による腐食に対して耐性が高く、GENERATION-IVにおいてはVHTR燃料の候補として提案されている。商用規模でのZrC被覆燃料粒子の開発を行うため、先行研究のレビューにより今後の研究開発の課題を摘出し、これに基づいて研究開発計画を作成した。本研究では臭化物プロセスによる100gバッチ規模のZrC蒸着試験装置を製作し、各種試験を実施することとした。本報告では先行研究のレビュー,摘出した研究開発課題及び研究計画,ZrC蒸着試験装置の概要について述べる。

論文

Structure and electrical transport property of a silicopnictide ZrCuSiP

阿部 英樹*; 吉井 賢資

Journal of Solid State Chemistry, 165(2), p.372 - 374, 2002/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:29.7(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

新規化合物ZrCuSiPを、真空封止した石英アンプル中での、ZrCuSi合金と赤リンとの反応により合成した。粉末X線回折データのリートベルト解析からは、この物質がZrCuSiAs型構造(空間群P4/nmm)を有することがわかった。格子定数はa=0.35671(1) nm及びc=00.94460(4) nmである。電気抵抗測定からは、本物質が低温5Kまでにおいて金属的であることがわかった。

論文

Reversible disproportionation of ZrCo under high temperature and hydrogen pressure

小西 哲之; 長崎 正雅; 奥野 健二

Journal of Nuclear Materials, 223, p.294 - 299, 1995/00

 被引用回数:101 パーセンタイル:99.08(Materials Science, Multidisciplinary)

金属間化合物ZrCoは室温付近で水素同位体を吸収する一方、400度付近で1気圧程度の圧力のガスを放出するため、金属ウランの代替物質としてトリチウムの回収貯蔵、供給に広く使われつつある。ZrCo水素化物中には加熱水素放出時にも僅かの水素が残留し、またそれが時として水素吸蔵容量の減少を伴う現象として進行する。X線分析の結果、通常の使用温度より高い450度以上の高温で、かつ水素化物の分解しない高水素圧下でZrCoHxがZrH$$_{2}$$とZrCo$$_{2}$$相を生ずる2ZrCo+H$$_{2}$$-ZrH$$_{2}$$+ZrCo$$_{2}$$の不均化反応が起こることが見い出された。この過程は可逆で、不均化反応で生成した物質は500度以上での数時間の真空排気によりほぼ完全にZrCoに戻る。この結果から、実用的にはZrCoの使用限界と、不均化反応が起きたときの再生法が得られる。

論文

Equilibrium hydrogen pressure on the solid solutions of ZrCo-HfCo intermetallic compounds

小西 哲之; 長崎 正雅; 林 巧; 奥野 健二

Journal of Nuclear Materials, 223, p.300 - 304, 1995/00

 被引用回数:22 パーセンタイル:87.03(Materials Science, Multidisciplinary)

金属間化合物ZrCoは室温付近で水素同位体を吸収する一方、400度付近で1気圧程度の圧力のガスを放出するため、金属ウランの代替物質としてトリチウムの回収、貯蔵供給に広く使われつつある。しかし長時間の加熱状態の想定されるような、トリチウムの供給に重点のある利用法では、トリチウム放出温度が若干低い方がトリチウム透過、グローブボックス熱負荷、不均価反応の防止のために望ましい。金属間化合物HfCoはZrCoと同一の結晶構造、極めて近い格子定数を持ち、ZrCoと固溶体を作ることが期待される一方、水素に対しては数桁高い平衡圧を示す。Hf、Zr、CoをZr$$_{(1-x)}$$Hf$$_{x}$$Co(0≦x≦0.5)の組成に混合溶解して生成した物質はX線分析では見かけ上単一相で、その組成-圧力等温線は単一の水素化物相を示す。平衡圧の温度依存はアレニウス表現でき、HfCo含有量により高圧側へ平行移動する。つまりこの貯蔵材は水素平衡圧を制御できる。

論文

Improvements in ZrCo based tritium storage media

小西 哲之; 長崎 正雅; 林 巧; 奥野 健二

Fusion Technology, 26(3), p.668 - 672, 1994/11

金属間化合物ZrCoはウランの代替物質としてトリチウムの回収,貯蔵,供給に広く使われつつあるが、時として加熱再生しても水素が残留し、吸蔵容量が減少する現象が発生する。X線分析の結果、これは比較的高温,高水素圧下でZrCoH$$_{x}$$がZrH$$_{2}$$とZrCo$$_{2}$$相を生ずる不均化反応と判明した。この過程は可逆で、不均化した物質は高温真空排気によりほぼ完全にZrCoに戻る。不均化は400度以下では極めて遅いためZrCo基の、より水素平衡圧の高い物質が合成できればこの問題を回避できる。HfCoはZrCoと同一の結晶構造、近い格子定数を持ちZrCoと固溶体を作ることが期待される一方、水素に対しては数桁高い平衡圧を示す。Hf,Zr,Coの混合溶解で生成した物質はX線分析の結果単一相を示し、その水素平衡圧の温度変化はHfCo含有量によりほぼ平行移動する。この結果は任意の水素平衡圧を持つ貯蔵材料を合成できる見通しを示唆する。

論文

Early experiments of JAERI fuel cleanup system at the tritium systems test assembly

小西 啓之; 井上 雅彦*; 林 巧; 大平 茂; 渡辺 哲郎*; 奥野 健二; 成瀬 雄二; Barnes, J. W.*; Bartlit, J. R.*; Anderson, J. L.*

Fusion Engineering and Design, 18, p.33 - 37, 1991/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:47.81(Nuclear Science & Technology)

TSTA用燃料ガス精製システム(J-FCU)は、原研がこれまでに試作開発したトリチウム用コンポーネント(パラジウム合金膜拡散器、触媒酸化反応器、コールドトラップ、固体電解質電解セル、ZrCoベッド等)を中心として構成するプラズマ排ガス処理装置であり、1990年3月に据付けを終了した。本報告は、装置の完成からホット試験開始までの間に実施したH$$_{2}$$/D$$_{2}$$/不純物系のコールド試験の結果に関するものである。本試験により、トリチウム実証試験に着手できるという結論を得た。

論文

Quick analysis of free carbon in metal carbide by plasma oxidation

小川 徹; 福田 幸朔

Journal of the American Ceramic Society, 73(8), p.2558 - 2560, 1990/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:25(Materials Science, Ceramics)

プラズマ酸化時のエミッション・モニタリングによって、ZrC中の遊離炭素の定量ができることを示した。エミッションは光学色分析計によってモニターし、ZrO$$_{2}$$+C混合物によって較正した。遊離炭素と結合炭素とでは、プラズマ酸化速度が大きく異なるので、前者の定量が可能である。

論文

The Oxidation behavior of ZrC coating and powder studied by laser Raman spectroscopy and X-ray diffraction

田村 浩司; 小川 徹; 福田 幸朔

Journal of Nuclear Materials, 175, p.266 - 269, 1990/00

 被引用回数:15 パーセンタイル:88.65(Materials Science, Multidisciplinary)

ZrC酸化挙動をレーザーラマン分光法、X線回折法、走査型電子顕微鏡などを用い検討を行った。ZrCには、被覆粒子、微粉末を用い、酸化処理にはプラズマ酸化処理と空気中酸化処理を行った。プラズマ酸化して被覆炭素を除いたZrC粒子からはZrC$$_{1-x}$$によるラマンスペクトルが得られたが、酸化物に対応したピークは得られなかった。一方、空気中加熱処理を行うと、ジルコニウム酸化物に対応したスペクトルが得られた。ZrC粉末を空気中酸化処理を行うと、X線回折パターンに酸化物に対応したピークが得られたが、プラズマ酸化処理によっては酸化物のピークは得られなかった。

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